近日，原子与分子物理科研团队在无金属低维有机铁磁材料方面接连取得进展，连发表姊妹篇工作。两篇工作的第一作者为赵冬秋博士，通讯作者为鞠林博士。
有关自旋无隙半导体 (SGS)性能调控的研究成果以“Designing Organic Spin-Gapless Semiconductors via Molecular Adsorption on C4N3 Monolayer”为题在Molecules（Molecules 29 (2024) 3138）发表。
自旋无隙半导体 (SGS) 是一类具有全自旋极化电子和空穴的零带隙材料，在高速度、低能耗的自旋电子学、电子学和光电子学应用中展现出巨大的潜力。本研究通过第一性原理计算，发现Pca21对称性的C4N3单层材料表现出铁磁基态。其能带结构显现出类似SGS的特征，即在费米能级附近，自旋向下通道的价带和导带之间的能隙显著小于自旋向上通道的能隙。为了增强其SGS特性，通过在其表面吸附CO气体分子向Pca21 C4N3单层引入电子。稳定的气体吸附（CO@C4N3）有效地缩小了自旋向下通道的能带隙，同时对自旋向上通道的能带隙不产生明显的影响。另外，向CO@C4N3系统注入空穴可以增加净磁矩并诱导SGS向金属相转变，而注入电子则降低净磁矩并促使SGS向半金属相转变。这篇工作的研究结果不仅强调了一种用于实际无金属自旋电子学应用的新型有前景材料，还展示了设计SGS的可行途径。
有关磁性机理和磁性能调控的研究成果以“Theoretical Study of the Magnetic Mechanism of a Pca21 C4N3 Monolayer and the Regulation of Its Magnetism by Gas Adsorption”为题发表在Molecules（Molecules 29 (2024) 5194）
无金属低维铁磁材料（有望成为下一代自旋电子器件的候选材料），研究其磁性机制并探索调节其磁性能的有效方法对推进其应用至关重要。本研究通过PDOS分析，系统地研究了石墨氮化碳（Pca21 C4N3）单层的磁性起源。其磁矩来源于费米能附近特殊碳原子的 2pz 轨道电子和N原子的2p轨道电子，该现象的产生，氮（N）原子的孤对电子起着重要的作用。值得指出的是，通过吸附一氧化氮（NO）或氧气（O2）气体分子可以有效地调节 Pca21 C4N3单层的磁矩。NO吸附通过其磁性单电子态与基底N原子单电子态成对，形成Nsub-Nad键，将系统的磁矩从4.00 µB降低到2.99 µB。此外，NO吸附使得自旋向下和自旋向上的带隙均减小，从而提高了光电响应效率。对于O2物理吸附的情况，它通过铁磁耦合极大增强了Pca21 C4N3单层的磁矩，从4.00 µB提高到6.00 µB。这种通过气体吸附来调整磁矩的方法是可逆的、简单和经济有效的。本研究揭示了Pca21 C4N3的磁性机理及其通过化学吸附或物理吸附磁性气体分子实现的可调磁性能，为低维磁性材料的开发和利用提供了重要的理论基础。
